(1935-1946) Desde su regreso a Europa y hasta 1946 trabaja en docencia y periodismo ; escribe más de 12 libros y traduce la primera parte de la Suma Teológica de Santo Tomás. De esta época son los cuentos reunidos en 'Historias del Norte Bravo', 'Martita Ofelia y otros cuentos de fantasmas', 'Las muertes del Padre Metri'; ensayos y artículos reunidos en 'Las canciones de Militis', 'Crítica literaria', 'El nuevo gobierno de Sancho'. Participa activamente en revistas y diarios (Criterio, La Nación, Cabildo, Tribuna) e incursiona en política, llegando a ser incluido en la lista de diputados del partido nacionalista en 1946.

Estas actividades y sus actitudes críticas hacia la educación y las estructuras sociales, políticas y religiosas comienzan a ocasionarle dificultades.

(1946-1949) Sus superiores religiosos lo presionan para que abandone la Compañía de Jesús (la orden jesuita); se niega, y las sanciones y presiones van en aumento. Viaja a Europa para intentar aclarar su situación, sin éxito. Es recluido en Manresa (España) durante dos años, mientras su salud física y psíquica se derrumba. Al borde de una neurosis y en medio de una profunda crisis espiritual, consigue huir y vuelve en 1949 a Buenos Aires. Es entonces expulsado de la Compañía y suspendido como sacerdote. Tiene entonces 50 años, su salud decaída, el alma lastimada en lo más profundo, difamado, con su carrera intelectual tronchada y sin medios de vida.

(1950-1969) Es acogido por el obispo de Salta, donde vive entre 1950 y 1951, enseñando y escribiendo. Vuelve en 1952 a Bs As, y dicta cursos de filosofía y conferencias varias. El período más difícil de su vida ha pasado, y aunque las heridas no cerrarán nunca, comienza a ordenar sus papeles e inicia una nueva etapa en su producción intelectual, que se revelará aún más productiva y profunda que la primera.

En este tiempo escribe 'El apocalipsis de San Juan', 'Cristo vuelve o no vuelve?', 'El ruiseñor fusilado/El místico' , 'Los papeles de Benjamín Benavídez', 'El evangelio de Jesucristo', 'Las parábolas de Cristo', 'Su majestad Dulcinea'...
En 1966 se le restituye el ministerio sacerdotal. En 1967 funda la revista Jauja, que dirige hasta su cierre, en 1969.

(1969-1981) El fin de la revista coincide con el fin de una década en que mueren otras esperanzas;: han pasado el mayo francés, la primavera de Praga, el Concilio Vaticano II y la llegada del hombre a la luna. Castellani, sin dejar de ser un referente entre los sectores más tradicionales del catolicismo, y una figura destacada del nacionalismo argentino, se aparta cada vez más de la actividad política y, en general, de la sociedad. Volcado a su interioridad religiosa, su actividad se limita a escribir libros y dar conferencias. Profesa una gran admiración por el filósofo luterano Soren Kierkegaard, a quien dedica 'De Kierkegord a Tomas de Aquino', uno de los principales libros de la última etapa de su vida. Muere el 15 de marzo de 1981 en Buenos Aires.

A juicio de un destacado filósofo actual, Héctor Mandrioni -quien fuera discípulo suyo-, "fue la inteligencia más brillante que produjo la Iglesia Argentina” y fue también en buena medida desaprovechado por ésta. Sin duda, su independencia de juicio y actitudes personales propias de las personalidades excepcionales lo llevaron a un grave conflicto con la Compañía de Jesús, que primero lo recluyó en Manresa (Cataluña) durante dos años (1947-1949) y luego lo expulsó de la Orden el 18 de diciembre de 1949. Como sacerdote es admitido en la diócesis de Salta -no podía ejercer su ministerio en otras diócesis- y recién en 1966, por gestión del Nuncio Apostólico Lino Zanini, se le restituyó plenamente el ministerio sacerdotal.

Filósofo tomista, pero también admirador del danés Sören Kierkegaard, luterano (quien había tenido un conflicto similar con su iglesia), su vocación política nacionalista lo llevó a colaborar asiduamente con diversas expresiones de esa corriente en la década del 40: CABILDO y NUESTRO TIEMPO, por ejemplo, y a partir de octubre de 1945 lo hace en TRIBUNA, que apoya la candidatura de Perón a la presidencia. En las elecciones del 24 de  febrero de 1948 es candidato a diputado nacional en segundo lugar por la Capital Federal a través de la Alianza Libertadora Nacionalista, que lleva su propia lista pero apoya la fórmula Perón-Quijano. No es electo y entre los años 1947 y 1951 vive los momentos de crisis con la Compañía de Jesús y de reinserción en la Iglesia Católica. En 1951 el gobierno de Perón expropia el diario LA PRENSA, que pasa al dominio de la C.G.T., siendo director el escritor César Tiempo (generación XIª); allí Castellani colabora en el suplemento literario. En 1955 es dejado cesante en sus cátedras secundarias, en lo que el mismo Castellani denomina "el sarampión anticlerical de Perón".

Para centrar en un punto el riquísimo pensamiento político de Castellani me voy a basar en una obra suya, Las canciones de Militis, que firma con en seudónimo de Jerónimo del Rey, la cual recoge artículos publicados en CABILDO entre 1943 y 1944, de una orientación a la que permanece fiel toda su vida, como lo testimonia "Esencia del liberalismo", que recoge una conferencia en la librería Huemul de 1960. A mi entender el tema central del pensamiento político de Castellani es el anti-liberalismo o, tal vez mejor, desde la fe y el pensamiento católico juzga al liberalismo como una etapa del proceso de destrucción de la Cristiandad iniciado por la reforma protestante, continuado con la Ilustración y la Revolución Francesa, y que engendra al comunismo. El liberalismo ha hecho mucho mal en Argentina y otros pueblos católicos:

"Una herejía medio católica, medio protestante y medio atea [...] vino a la vida justamente cuando nosotros los argentinos veníamos a la independencia. Nos hizo tanto mal como una damajuana de caña en una jaula de monos: y no nos arruinó del todo, porque por gracia de Dios aquí había fuertes vitaminas españolas. Y también había hombres que no eran monos."

Párrafos anteriores decía:
"Esa obsesión de la libertad propia de un loco vino a servir maravillosamente a las fuerzas económicas que en aquel tiempo se desataron, y al poder del Dinero y de la Usura, que también andaban con la obsesión de que los dejasen en paz",

marcando una conexión necesaria entre liberalismo y capitalismo salvaje, que engendra el colectivismo marxista. Tras la caída de Perón, Castellani retoma su vocación periodística principalmente en AZUL Y BLANCO y en una revista cultural dirigida por él: JAUJA. Por iniciativa del Cardenal Antonio Quarracino se inició una revalorización del padre Castellani, plasmada en la edición de sus obras completa